Misaki está se mudando para Tokyo para morar com sua tia Shouko. Quando chega a cidade descobre as batalhas de bonecas Angel. Angels fazem parte de um jogo muito popular chamado Angelic Layer em que os jogadores (Deus) possuem bonecas (Angel) que controlam com sua mente quando estas se encontram num campo chamado Layer. Icchan (mais tarde revela-se outra pessoa mas não vou contar senão perde a graça) encoraja Misaki a participar no jogo e a criar a sua prorpia Angel. Misaki cria Hikaru, pergonagem de um mangá, com quem Misaki se identifica muito. Nesse anime vemos a história de Misaki em Tokyo com seus novos amigos, também eles jogadores de Angelic Layer e os fantasmas do passado de Misaki...